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用于质子交换膜水电解中持久酸性析氧反应的非铱基电催化剂

摘要

由于铱基电催化剂在酸性析氧反应(OER)下具有良好的稳定性,目前仍是质子交换膜(PEM)水电解唯一实用的阳极催化剂,但由于其成本高、储量少而受到很大限制。在这里,我们报告了一种镍稳定的氧化钌(Ni-RuO)2)催化剂是一种很有前途的铱替代品,在酸性OER中具有较高的活性和耐久性,用于PEM水电解。而原始RuO2在较短的持续运行时间内,镍的加入极大地稳定了钌的酸性OER稳定性2晶格和延长其耐久性超过一个数量级。当应用于PEM水电解槽的阳极时,我们的Ni-RuO2催化剂在200毫安厘米的劈水电流下表现出> 1000小时的稳定性−2,显示出实际应用的潜力。密度泛函理论研究结合operando微分电化学质谱分析,证实了Ni-RuO吸附演化机制2以及Ni掺杂剂在稳定表面钌和地下氧以提高OER耐久性方面的关键作用。

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图1:Ni-RuO的合成和表征2
图2:ni - roo电子结构2和RuO2
图3:RDE上的酸性OER性能。
图4:理解机理。
图5:使用Ni-RuO的PEM-WE器件性能2作为室温和环境压力下的酸性OER催化剂。

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确认

这项工作得到了韦尔奇基金会研究(批准号:C-2051-20200401),大卫和露西尔·帕卡德基金会的帕卡德奖学金项目(批准号为C-2051-20200401)。2020-71371)和Roy E. Campbell教师发展奖。B.L.和G.W.非常感谢美国国家科学基金会(NSF)对本研究的资助。DMR 1905572)。s.z和s.w.y非常感谢美国国家科学基金会对本研究的资助。生态旅游- 2004808)。这项工作还使用了匹兹堡大学计算研究中心提供的计算资源,以及先进光子源的资源。先进光子源是美国能源部科学用户设施办公室,由阿贡国家实验室根据合同编号为能源部科学办公室。DE-AC02-06CH11357。

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z - y - w和H.W.构思了这个项目。h.w., G.W.和s.z负责监督这个项目。z . y . w .发展了催化剂的合成。z - y - w和f - y - c进行了催化剂合成、催化试验和相关数据处理。z - y.w、f - y.c、Y.Z.F、D.M.M.和p.z对材料进行了表征。q.q . y . m.x.c . t.w.s.和h.w.l .协助TEM和XAS数据分析。s.w.y、z . y和s.z进行了dem测试。B.L.和G.W.进行了DFT模拟。Z.-Y.W F.-Y.C。,B.L H.W., G.W.参与了手稿。所有作者都对结果进行了讨论和评论。

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补充图1 - 50,表1 - 3,注释1和2,参考文献1 - 30。

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吴,ZY。,Chen, FY., Li, B.et al。用于质子交换膜水电解中持久酸性析氧反应的非铱基电催化剂。Nat。板牙。(2022)。https://doi.org/10.1038/s41563-022-01380-5

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