乙烯工业排放者从太空中看到gydF4y2Ba

过去十年里看到的检测和监测取得重大突破的空间点源大气污染物,如二氧化氮(没有gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba)、二氧化硫(gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba)和氨(NHgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba^{1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba3gydF4y2Ba}的温室气体,如甲烷(CHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba)gydF4y2Ba^4gydF4y2Ba。这些都是通过充分利用高时空采样提供的垂直俯视,极轨卫星仪器,加上过采样技术。等遥感的发展是至关重要的为提高气体排放清单和减轻污染释放到大气中。在这方面,一个清晰的识别个人的气体排放是先决条件。乙烯(乙烯,CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba)是一种挥发性有机化合物(VOC)迅速退化的大气中接近其来源,它会导致空气污染作为一个高收益的甲醛和对流层臭氧前体gydF4y2Ba^{5克ydF4y2Ba,gydF4y2Ba6gydF4y2Ba,gydF4y2Ba7gydF4y2Ba,gydF4y2Ba8gydF4y2Ba,gydF4y2Ba9gydF4y2Ba}。虽然在本地可以释放大量的生物质燃烧gydF4y2Ba^{10gydF4y2Ba,gydF4y2Ba11gydF4y2Ba},其背景浓度是由天然来源和仍大多低于0.1部分每十亿全球对流层(磅)gydF4y2Ba^{12gydF4y2Ba,gydF4y2Ba13gydF4y2Ba,gydF4y2Ba14gydF4y2Ba}。因此,只有从太空测量在乙烯集中火羽流到目前为止gydF4y2Ba^{15gydF4y2Ba,gydF4y2Ba16gydF4y2Ba,gydF4y2Ba17gydF4y2Ba,gydF4y2Ba18gydF4y2Ba}。不过,它也散发出来自重工业和其他人类活动一样,比如从化石燃料和生物燃料的不完全燃烧。此外,从其工业生产重要的版本出现。乙烯确实是现代化学工业的支柱gydF4y2Ba^{12gydF4y2Ba,gydF4y2Ba19gydF4y2Ba,gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba21gydF4y2Ba}与不断增长的生产能力150 - 180吨年gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}因为它是众多产品的主要构件包括塑料和聚合物gydF4y2Ba^{20.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba21gydF4y2Ba}。由于这些原因,乙烯是一种独特的示踪人为VOC的排放和空气污染有关活性碳酸污染物。gydF4y2Ba

在这项工作中,我们将超过300人为CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba从太空热点,被红外大气探测干涉仪(雅西)卫星测量gydF4y2Ba^22gydF4y2Ba,并确定不同类别的热点相关的重工业和大城市。我们比较了采用卫星工业C的排放通量gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba点源与埃德加,表明这些通量出乎意料或歪曲的库存。gydF4y2Ba

乙烯热点gydF4y2Ba

这里使用的数据集雅西由十三年(2008 - 2020)每日全球,无云,高光谱红外观测gydF4y2Ba^23gydF4y2Ba。对于每一个光谱,我们计算高光谱范围的量化指数(HRI) CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba信号强度高灵敏度。随后,我们将HRI气体列意味着丰富的人工神经网络(“方法”)。利用广泛的雅西时间序列,我们应用一个wind-adjusted超分辨率技术HRI数据集gydF4y2Ba^24gydF4y2Ba,它允许增加空间分辨率卫星数据超出了本机分辨率测深仪(“方法”;补充无花果。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)。通过这样做,我们生产乙烯的13年平均全球分销0.01°×0.01°空间分辨率(无花果。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)。HRI是用在这里,它直接表达了综合信息在目标气体包含在卫星测量当地的少,这是一个嘈杂的指标气体增强检索比列(补充图。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)。CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba全球分布显示变量背景,区域更高的值属性,通过彻底的雅西光谱分析,对乙烯污染环境(比如欧洲),并在某些类型的土壤表面发射率的影响(“方法”)。时间性,在全球不同地区的地图(图。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)unveil-thanks超精细空间resolution-large当地CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba增强与通常20 - 50公里的空间范围。例子显示了伊朗在无花果和波斯湾。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,在一个工业谷的山西省,中国,补充图。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。我们提供公司光谱证据表明乙烯等主要因素在世界范围内增强检测,确认那些对应于CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点(“方法”;补充图。gydF4y2Ba5克ydF4y2Ba)。图gydF4y2Ba2gydF4y2Ba和补充图。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba描述的一些特写意见这些热点与可见的卫星图像,证明这些主要点源可以追溯到重工业和城市地区。gydF4y2Ba

点源识别gydF4y2Ba

通过仔细的分析超精细分辨率的地图,我们发现总共有336 CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba全球热点地区。在卫星的帮助下可见图像类似于我们用图说明。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba和网上收集的信息(例如,在公司和类型的活动),我们确定为每个热点可能排放的乙烯和显示,在大多数情况下,他们属于三个特定类型的行业:(1)化学和石化,(2)煤炭开采和加工,和(3)冶金。有趣的是,一些热点发现与城市地区(这些手稿中进行进一步的讨论)。仍然对另一些人来说,没有明确的点源可以被识别。我们分类所有的这些类别(补充表后发现热点gydF4y2Ba1gydF4y2Ba),位于全球地图(图。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)。后者揭示了一个高密度的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点在欧洲,俄罗斯,中东,印度,和东亚(主要是在中国和日本),一起代表~ 75%的网站。中国仅包含113热点。注意,一个CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点可能源自几个密切位于点源不同类型。例如,巨大的半岛朱拜勒工业园区(沙特阿拉伯),图中所示。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,包括石化中心和综合钢铁厂。在这种情况下,只有两个主要类别在这个位置显示在无花果。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba和补充表gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

总的来说,在CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点地区,138人(41%)发现与化工有关,主要在北半球(无花果。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)。许多的大型石化中心,如德州沿岸一系列热点观察(美国)和日本(无花果。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba),在波斯湾(无花果。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)。光olefins-ethylene和丙烯的生产和处理通常在每一个化学和石油化工总厂的中心。烯烃生产的主要途径是通过蒸汽裂化原油或天然气gydF4y2Ba^{19gydF4y2Ba,gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba21gydF4y2Ba}。艾尔朱拜勒(沙特阿拉伯)和Asalouyeh(伊朗),突出显示在无花果。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba是石化的原型具有高容量的集群乙烯饼干(1 - 1.5吨年gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba})。在这样的行业,CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba发射发生从逃亡的释放,造成天然气燃除和堆栈羽毛化石燃料的燃烧gydF4y2Ba^{12gydF4y2Ba,gydF4y2Ba25gydF4y2Ba,gydF4y2Ba26gydF4y2Ba}。在中国和南非主要石化点源位于内陆往往在同一热点与煤型活动相关(无花果。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)。在这些国家有限的石油和天然气储备,coal-to-olefins出现转换技术代替传统的蒸汽裂解gydF4y2Ba^{20.gydF4y2Ba,gydF4y2Ba21gydF4y2Ba}。gydF4y2Ba

总的来说,我们发现91年煤炭开发和处理(27%)检测到CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点。作为一个产品的热解反应在火焰中,乙烯释放出来,并且未被加热和燃烧的煤,以更高的利率与燃烧效率下降。绝大多数这样的热点与煤相关活动(76%)位于中国(无花果。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)。山西省工业谷(补充图。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba),煤型点源中观察到的最热点与其他重工业协会,是一个典型的例子。几个这些点源归因于煤炼油工厂、粒级煤(可口可乐)石化和冶金等行业的重要原料。其他来源对应于燃煤电厂,特别是在中国,他们仍然主导能源供应部门gydF4y2Ba^{27gydF4y2Ba,gydF4y2Ba28gydF4y2Ba},严重降低空气质量gydF4y2Ba^{29日gydF4y2Ba,gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba}。gydF4y2Ba

点源与metallurgy-mostly钢铁工厂确认85年(25%)的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点。印度、中国、日本、俄罗斯和乌克兰大部分集中,与其他明显存在在墨西哥和非洲北部(无花果。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)。这里,我们区分冶金煤炭行业因为相应的植物代表排放特征,很容易识别卫星可见图像。Zarrin Shahr(伊朗;无花果。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)和河津(山西、中国;补充图。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba)综合钢铁厂的典型例子。那些使用可口可乐获得烟煤有时与当地煤炭开采和处理(无花果。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)。另外,钢铁工厂使用石油焦(petcoke)来自炼油也接近石化中心(图中找到。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba),比如在Al朱拜勒工业区(无花果。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

从卫星观测约束是至关重要的评价最先进的排放清单,如埃德加(排放数据库对全球大气研究)gydF4y2Ba^{31日gydF4y2Ba},进而饲料化学模型。在这里,我们提供C星载的估计gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba通量为一套人为点源,我们和埃德加v4.3.2相比。为此,我们将雅西HRI数据集转换为CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba总列,计算了13年平均通量通过逆方法从感兴趣的热点(“方法”)。C的检索gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba总列被挑战,我们限制估计最高的热点HRI价值观和那些提供最大的对比相对于周围的背景。总共57全球热点地区特大城市(53个相关产业和4)量化,代表不同的类别和来源从太空中确定的全球分布的热点。IASI-based通量计算的例子介绍了补充无花果。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba8gydF4y2Ba。图gydF4y2Ba4gydF4y2Ba描述IASI-based和埃德加排放之间的比率为每个57选定的热点。这种比较表明,埃德加,所有部门(即相结合。、运输、能源、住宅产业),低估了CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba通量,~ 50%的雅西热点低估了至少一个数量级。当只考虑排放的工业领域,38% ~ 75%这个比例上升,包括~低估了至少两个数量级。我们预计这些偏见是更大,因为IASI-derived通量可能低估了真正的排放,因为保守的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba一生的12 h通量计算假定(“方法”),和减少卫星对对流层的最低层。gydF4y2Ba

图gydF4y2Ba4 b, cgydF4y2Ba给两个例子雅西之间的不匹配和埃德加。在无花果。gydF4y2Ba4 bgydF4y2Ba埃德加预测,没有工业C或可以忽略不计gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba雅西热点上的通量,它对应于Dahej石化中心(印度古吉拉特邦)。这发生同样35(66%)的53个工业热点研究,表明主要工业VOC热点在自下而上的库存都不存在。在其他的例子(图gydF4y2Ba4摄氏度gydF4y2Ba),CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba在工业排放房山区(中国,北京)被雅西占,但低估了埃德加。此外,预测库存中的通量主要由扩散释放的运输和住宅领域,并不能反映一个强大的工业排放国的存在。这些差异可以归因于VOC排放总量上的不确定性从现有数据库,和困难,对库存和埃德加一样,这些排放的大量分解为空间解决个别物种的通量。这通常是通过应用往往是零碎的物种形成概要文件和外推到不同的地理区域,排放部门,和燃料类型gydF4y2Ba^{31日gydF4y2Ba}。因此,众多的不确定性增加的自下而上的VOC排放量的估算。gydF4y2Ba

与工业领域,埃德加预测整体大CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba释放来自大城市,有时不被雅西,与北京在无花果。gydF4y2Ba4摄氏度gydF4y2Ba。实际上,卫星CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba排放值低于埃德加2的4城市通量计算的热点。在城市环境、交通、住宅供暖和废物燃烧是主要的贡献者高架环境CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba浓度gydF4y2Ba^{9gydF4y2Ba,gydF4y2Ba32gydF4y2Ba,gydF4y2Ba33gydF4y2Ba}。当这些释放比在工业领域,扩散释放乙烯更难从太空探测。相反,工业排放,更集中,常与高栈的存在,更容易被雅西在海拔上升,检测更容易。尽管一般低于工业增强,77年(23%)热点从太空中捕捉链接到大城市,其中最明显的是德黑兰(无花果。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)、墨西哥城、开罗、雅加达、吉隆坡、西贡。未来卫星测深仪的改进灵敏度越低对流层层将有助于进一步追踪城市点源。尤其值得一提的是,即将到来的IASI-New代(IASI-NG),双其前任的辐射和光谱分辨率表演gydF4y2Ba^34gydF4y2Ba的热点,将提供增强的测量能力,乙烯和挥发性有机化合物的仪器。gydF4y2Ba

调查是否雅西可以揭示颞人为排放的大气C的变化gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba,我们应用wind-adjusted超分辨率技术的卫星数据在四个不同的时期:2008 - 2011,2012 - 2014,2015 - 2017,2018 - 2020。尽管在信噪比降低,点源的表示和传输羽毛很好的最大允许时间演化的研究热点。对大多数人来说,没有观察到明显的趋势,但对另一些人来说,超精细分辨率的地图显示一个明确的渐进增强顺风CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2BaHRI平均水平随着时间的推移,见图。gydF4y2Ba5克ydF4y2Ba在中国内蒙古,煤型的热点。另一个例子在大型石化中心在沙特阿拉伯提出了补充图。gydF4y2Ba10gydF4y2Ba。这两个例子,自顶向下的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba排放增长分别从7.2×10gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}和8.8×10gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}公斤的年代gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}2008 - 2011年期间,2.6×10gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}和2.9×10gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}公斤的年代gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}在2018 - 2020。卫星可见图像支持这一发现,随着新工业园区是出现在不同时期(无花果。gydF4y2Ba5克ydF4y2Ba补充图。gydF4y2Ba10gydF4y2Ba)。类似的例子在中国的中部和西部地区,最近经历了程序的工业发展严重依赖当地煤炭资源为原料的开采和能源生产gydF4y2Ba^{27gydF4y2Ba,gydF4y2Ba28gydF4y2Ba}。目前,时间评估仅限于最突出的点源和多年时间块。然而,这些例子证明红外测深仪可以用来监控工业排放的挥发性有机化合物的仪器,的能力,肯定是要提高下一代红外雷霆将会提供更好的光谱分辨率和低噪音IASI-NGgydF4y2Ba^34gydF4y2Ba,增加时间采样,以防地球同步气象卫星上的红外探测器的第三代卫星(MTG-IRS) (gydF4y2Bahttps://www.eumetsat.int/meteosat-third-generationgydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

识别和归因的人为点源仍然具有挑战性的,特别是由于众多通常短暂的污染物的排放和形成过程。特别是,而不gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba所以gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba显示主要的燃烧和冶炼活动gydF4y2Ba^{1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba2gydF4y2Ba},NHgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba产生主要来自农业和工业固定氮gydF4y2Ba^{3gydF4y2Ba,gydF4y2Ba24gydF4y2Ba},没有人直接指向人为排放的挥发性有机化合物的仪器在原点重要的空气污染gydF4y2Ba^{5克ydF4y2Ba,gydF4y2Ba6gydF4y2Ba,gydF4y2Ba7gydF4y2Ba,gydF4y2Ba8gydF4y2Ba,gydF4y2Ba9gydF4y2Ba}。在这方面,我们的研究结果表明,乙烯补充这些无机污染物的关键短暂的碳同位素示踪剂追踪和识别特定于重工业的点源。gydF4y2Ba

CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba数据集检索和雅西gydF4y2Ba

乙烯的测量(CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba)是来自于高光谱观测记录的红外大气探测干涉仪(雅西),飞行在三与太阳同步极轨气象卫星平台MetopgydF4y2Ba^22gydF4y2Ba。雅西/ Metop-A - b, c提供数据,分别是2007年10月,2013年3月,2019年9月(雅西/ Metop-A是在2021年底退役)。在这部作品中,三个IASI-A - b和C - CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba数据集一起使用,显示他们重叠的时期一个很好的协议。雅西与apodized傅里叶变换光谱仪的光谱分辨率0.5厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}(幽灵似地取样0.25厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}),该措施在最低点几何地球的辐射和大气的热红外光谱范围645到2760厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}没有差距gydF4y2Ba^22gydF4y2Ba。光谱范围的辐射噪声的主要CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba吸收特性接近949厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}~ 0.15 K的参考黑体在280 K。附近一个雅西仪器提供全球覆盖一天两次,用测量~上午09:30和点穿越赤道(当地时间)。在最低点,雅西的足迹测量是一个12公里直径的圆圈,在off-nadir角度,椭圆长20×39公里。gydF4y2Ba

乙烯进行的检测和检索与人工神经网络的版本3雅西(安妮)v3。这个通用的方案已经专门允许开发一个健壮的检索弱吸收微量气体的高光谱雅西观察,现在广泛用于氨(NH的检索gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba)gydF4y2Ba^{35gydF4y2Ba,gydF4y2Ba36gydF4y2Ba}挥发性有机化合物(挥发性有机化合物的仪器)gydF4y2Ba^{37gydF4y2Ba,gydF4y2Ba38gydF4y2Ba,gydF4y2Ba39gydF4y2Ba,gydF4y2Ba40gydF4y2Ba},和尘埃gydF4y2Ba^41gydF4y2Ba。因此,我们只提供这里的总结方法和所有元素的乙烯的检索,我们指的是上述论文和其他引用其中的详细描述安妮过程。gydF4y2Ba

安妮的方法分为两个主要步骤。第一,目标气体的检测是通过计算每个雅西频谱HRI,签名的强度的无量纲指标目标记录的光谱吸收器gydF4y2Ba^42gydF4y2Ba。对于每个物种,HRI建立光谱范围,通常包括所有目标化合物的吸收特性,同时避免范围与主要干扰或有限的信息内容。这种检测方法被证明是非常敏感和适合的检测挥发性有机化合物的仪器gydF4y2Ba^{37gydF4y2Ba,gydF4y2Ba38gydF4y2Ba,gydF4y2Ba39gydF4y2Ba,gydF4y2Ba40gydF4y2Ba},它的特点是在热红外弱,宽带吸收gydF4y2Ba^{35gydF4y2Ba,gydF4y2Ba36gydF4y2Ba,gydF4y2Ba37gydF4y2Ba,gydF4y2Ba38gydF4y2Ba,gydF4y2Ba39gydF4y2Ba,gydF4y2Ba40gydF4y2Ba,gydF4y2Ba41gydF4y2Ba}。随后,对于每个雅西测量,相应的单像素气体HRI转换在一个总列(有一个关联的不确定性)的帮助下一个人工前馈神经网络(NN)。这种神经网络模拟近似HRI结合在一起的复杂系统,气体丰度,和地球的大气层和表面的状态,计算效率高。神经网络是训练有素的专门为每个目标物种从一个广泛的合成训练集基于真实雅西观察和建在这样一种方式,它包含了所有可能的大气条件和天然气丰富。仔细测试训练神经网络,以确保它概括,即。,that it is able to provide realistic results for all abundances of the target species and states of the atmosphere encountered in real observations.

CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2BaHRI计算在940 - 960厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}光谱范围,包括主要的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba在热红外(其吸收特性gydF4y2Ba问gydF4y2Ba分支ν7振动带)。通过建设gydF4y2Ba^42gydF4y2Ba,HRI规范化,因此其统计分布是高斯分布的零均值,标准差当计算背景光谱(即1。,没有可见的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba)。个人观察,因此可以考虑,明确检测CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba实现一个HRI至少3的价值。然而,值得注意的是,地图在这项研究中,提出了检测阈值大大降低由于大量的卫星测量平均每个网格单元。此外,我们提供了一个明确的在雅西光谱检测乙烯CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba增强(参见补充图。gydF4y2Ba5克ydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

对于神经网络的设置,我们密切关注安妮v3过程应用于北半球gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba检索gydF4y2Ba^{35gydF4y2Ba,gydF4y2Ba37gydF4y2Ba,gydF4y2Ba43gydF4y2Ba}。建立了神经网络通过一个训练阶段基于大量数据集的所有必要的输入和输出变量。变量喂NN HRI,温度曲线,HgydF4y2Ba_2gydF4y2BaO概要,压力和表面发射率光谱基线温度、和雅西视角。气体的输出由列和列检索上的不确定性gydF4y2Ba^{35gydF4y2Ba,gydF4y2Ba37gydF4y2Ba}。模拟的训练集建立了~ 500000雅西光谱与逐行执行辐射传输模型,确保均匀表示大范围的观测条件和天然气丰富。具体来说,包括热模拟对比从−30到40 K,和CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba总从< 1×10列gydF4y2Ba^14gydF4y2Ba~ 1×10gydF4y2Ba^17gydF4y2Ba分子厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}。热对比是指地球表面和上方的空气之间的温差层。将HRI在气体柱模拟,乙烯的垂直廓线与一个高斯函数参数化,类似于为氨是什么做的gydF4y2Ba^{35gydF4y2Ba,gydF4y2Ba36gydF4y2Ba}。在这里,乙烯的体积混合比gydF4y2Ba\ ({{{\ mbox {vmr}}}} _ {{{\ mbox {(}}} {{{\ mbox {C}}}} _ {2} {{{\ mbox {H}}}} _ {4} {{\ mbox {)}}}} \)gydF4y2Ba在海拔gydF4y2Ba\ (z \)gydF4y2Ba(公里)的定义是:gydF4y2Ba

与gydF4y2Ba\ ({z} _ {0} \)gydF4y2Ba垂直剖面的峰高(公里)的测量高度的大部分CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba,gydF4y2Baσ\ (\ \)gydF4y2Ba高斯函数的标准偏差来衡量C的厚度gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba层(公里;分配如下解释),gydF4y2Ba\ (k \)gydF4y2Ba(磅)的配置文件控制的比例因子gydF4y2Ba\ ({{{\ mbox {vmr}}}} _ {{{\ mbox {(}}} {{{\ mbox {C}}}} _ {2} {{{\ mbox {H}}}} _ {4} {{\ mbox {)}}}} \)gydF4y2Ba在gydF4y2Ba\ ({z} _ {0} \)gydF4y2Ba因此CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba丰富的模拟。在这部作品中,峰值浓度总是固定在表面代表观察到的热点地区,大部份CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba被认为是接近水面。神经网络训练的乙烯是由两个计算12层节点构成;一个令人满意的性能类似于NHgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba^36gydF4y2Ba和其他挥发性有机化合物的仪器gydF4y2Ba^{37gydF4y2Ba,gydF4y2Ba38gydF4y2Ba,gydF4y2Ba39gydF4y2Ba,gydF4y2Ba40gydF4y2Ba}的确是达到了这个网络体系结构,同时保持神经网络相对较小,以防止过度拟合。gydF4y2Ba

在检索过程中,气象输入变量喂养NN来自欧洲中期天气预报中心(ECMWF) ERA5再分析gydF4y2Ba^44gydF4y2Ba整个雅西,保证一个完整的一致性操作时间序列gydF4y2Ba^43gydF4y2Ba。可以在每小时时间表0.28125°决议,雅西的ERA5数据集中的测量。的价值gydF4y2Baσ\ (\ \)gydF4y2Ba被设置为ERA5边界层高度。与安妮的其他产品框架一致,预滤器防止检索在多云的场景,一个终滤器丢弃CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba列受到太大的不确定性或观测条件恶劣检索乙烯。在实践中,检索列比例时被拒绝gydF4y2Ba\(左\ | {{{\ mbox{列}}}}_ {{{\ mbox {(}}} {{{\ mbox {C}}}} _ {2} {{{\ mbox {H}}}} _ {4} {{\ mbox {)}}}} / {{{\ mbox {HRI}}}} _ {{{\ mbox {(}}} {{{\ mbox {C}}}} _ {2} {{{\ mbox {H}}}} _ {4} {{\ mbox{)}}}} \右| \)gydF4y2Ba高于5×10吗gydF4y2Ba^16gydF4y2Ba分子厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}或者当光谱基线温度低于265 K。结果表明,这种类型的终滤器,基于column-to-HRI比率,主要是由热对比观察的场景,即。表面和大气状况,而不是直接由气体丰度gydF4y2Ba^{35gydF4y2Ba,gydF4y2Ba39gydF4y2Ba}。通常情况下,它允许删除非物质的观测条件恶劣时检索限制雅西的能力来检测目标物种。gydF4y2Ba

传播的不确定性评估在每列中检索不同的神经网络输入变量的不确定性,详细的参考文献。gydF4y2Ba35gydF4y2Ba,gydF4y2Ba37gydF4y2Ba,gydF4y2Ba39gydF4y2Ba。典型的不确定性在个人检索CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba列是50%以下列1×10以上gydF4y2Ba^16gydF4y2Ba分子厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}和积极surface-atmosphere热对比。与其他挥发性有机化合物的仪器从雅西检索一致gydF4y2Ba^{37gydF4y2Ba,gydF4y2Ba38gydF4y2Ba,gydF4y2Ba39gydF4y2Ba},误差值增加超过50%为低列弱CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba雅西检测阈值浓度方法,和弱或负热对比降低雅西敏感性。然而,这些不确定性显著降低列平均值计算,由于大量的测量每个网格单元(见下文)。gydF4y2Ba

评估雅西垂直剖面上的错误,我们使用(Eq。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba构建两个C)gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Bavmr资料假设峰值浓度的5磅(gydF4y2Ba\ ({{{\ mbox {vmr}}}} _ {({{{\ mbox {C}}}} _ {2} {{{\ mbox {H}}}} _ {4})} \)gydF4y2Ba在gydF4y2Ba\ ({z} _ {0} \)gydF4y2Ba分别在表面和0.5公里的高度。使用1976年美国标准大气,我们计算了CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba2.13×10的总列gydF4y2Ba^16gydF4y2Ba和2.64×10gydF4y2Ba^16gydF4y2Ba分子厘米gydF4y2Ba^{−2gydF4y2Ba}从这两个配置文件。这20%的区别是远低于典型的1 - 2级顺序(s)之间的差异,我们观察自顶向下和埃德加在工业点源排放。gydF4y2Ba

在这部作品中,利用卫星数据集,对C的搜索gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2BaHRI增强和C的计算gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba通量在热点地区,包括2008 - 2019年雅西/ Metop-A, 2013 - 2020年雅西/ Metop-B,和2020年雅西/ Metop-C观察接管土地。只有早上立交桥的卫星数据开发利用总体大热白天相比,这意味着更大的敏感性的雅西测量对流层较低层次。此外,观察影响> 10%云覆盖从雅西丢弃的数据集。最后,我们排除所有的数据在60°s - 70°N纬度的乐队,在极地地区人为气体排放是有限的。此外,这些高纬度地区在很大程度上是受低温和弱热对比,因此提供的卫星雷霆差测量灵敏度的痕量气体。在应用不同的过滤器,超过1.4×10gydF4y2Ba^9gydF4y2Ba雅西测量是利用。gydF4y2Ba

雅西的初步评价检索提出了补充表gydF4y2Ba3gydF4y2Ba。比较热点的卫星数据在一套独立的列来自(附近)表面vmr数据中发现文学和测量这些附近的热点。vmr数据转换总共列通过假设相同的垂直度gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba分布为高斯函数实现安妮v3 (Eq。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba),按比例缩小的表面匹配vmr数据。1976年美国标准大气和行星边界层高度(gydF4y2Baσ\ (\ \)gydF4y2Ba)在1公里高度假定保持这种分析简单和合成。比较表明,雅西CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba列适合大量来自独立测量的范围内,给信心卫星热点检索。gydF4y2Ba

过采样和超分辨率技术gydF4y2Ba

过采样技术允许增加空间分辨率卫星数据超出了本机测深仪测量的分辨率(即。12公里直径的像素最低点雅西)。它是通过结合许多卫星采样相同的场景,利用不同的足迹的地面卫星上的像素,这部分重叠后连续卫星立交桥gydF4y2Ba^{3gydF4y2Ba,gydF4y2Ba45gydF4y2Ba}。测量足迹相交,亚像素信息可用时,允许使用创建高分辨率的地图。在这些小的地理范围的过采样显示特性,如热点的短暂的气体示踪剂,不会看到或将难以通过常规被平均的卫星数据gydF4y2Ba^{1gydF4y2Ba,gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,gydF4y2Ba3gydF4y2Ba}。这是说明一个CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点(半公园,内蒙古,中国)补充图。gydF4y2Ba1 a, bgydF4y2Ba。gydF4y2Ba

当过采样通常需要数以百计的卫星测量在同一区域,我们利用相对较长的观测时间序列的雅西,和三个仪器操作,装配在1.4×10的广泛的数据集gydF4y2Ba^9gydF4y2Ba光谱跟踪CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点。supersampling技术应用是一个增广发达的高级搜索NH过采样过程gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba热点与雅西gydF4y2Ba^24gydF4y2Ba。它结合了两个概念:风旋转和supersampling。gydF4y2Ba

风旋转短暂的痕量气体的应用由参考文献描述。gydF4y2Ba46gydF4y2Ba,gydF4y2Ba47gydF4y2Ba。它由假定旋转每颗卫星测量的气体排放国据《每日水平风向。应用于卫星时间序列,这个收益率分布的测量风吹从点源方向相同。这种技术的好处与过采样相结合提出了补充图。gydF4y2Ba1 cgydF4y2Ba描述了C的采样过量分布gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2BaHRI事先得到应用的日常风旋转雅西数据点源。从今以后,我们把这种高分辨率顺风平均分布。具体来说,风是一致的在同一个方向(东在无花果。gydF4y2Ba1 cgydF4y2Ba),产生的气体分布展品热点与增强的大小和更集中运输滚滚假定的污染物排放国。它还降低了附近的贡献来源。这里,风旋转是基于日常水平风场的ECMWF ERA5再分析gydF4y2Ba^44gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

被裁判。gydF4y2Ba24gydF4y2Ba,supersampling(或super-resolved过采样)是来自超分辨率技术,因为它旨在重建高分辨率图像从众多的低分辨率表示相同的场景。它包含在重复过采样过程和纠正,在每个迭代中,根据差异产生的采样过量平均与地面真理(卫星观测)。具体地说,第一次迭代的解决supersampling对应于采样过密。然后,我们计算单像素雅西测量数据之间的差异和同一个人观察模拟假设这第一次迭代supersampling是地面真理。为第二个迭代,解决方案包括增加这些测量的采样过量平均差异从上一步supersampling解决方案。重复这个过程,直到supersampled平均最优一致与地面真理。这种技术的应用条件是假设底层卫星数据分布相对稳定。证明了ref。gydF4y2Ba24gydF4y2Ba,重新分配每日雅西根据风场测量,用风旋转上面提到,允许删除大部分的变化在一个气体点源和担保所需的同质性。补充无花果。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba二维gydF4y2Ba展示顺风的示例C的平均水平gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2BaHRI通过应用supersampling每天wind-rotated雅西地图点源。过采样通常平滑卫星数据,supersampling繁殖更多的现实热点的强度和解决更好的空间特性与雅西(约3 - 4公里)。这使得热点的发现很难找到与过采样,见补充图。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba。例如,它允许NH的数量翻倍gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba点源与雅西gydF4y2Ba^24gydF4y2Ba相比与过采样检测gydF4y2Ba^3gydF4y2Ba。值得注意的是,周围的超分辨率保护气体质量点源对原雅西数据,通过参考如图所示。gydF4y2Ba24gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

跟踪CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点地区,我们应用wind-rotated supersampling C的雅西数据集gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2BaHRI ref描述的过程。gydF4y2Ba24gydF4y2Ba。具体地说,地球上的每个位置都被视为一个潜在的点源,和wind-rotated supersampling先后应用于每个网格单元的0.01°×0.01°世界地图。补充图。gydF4y2Ba1 dgydF4y2Ba说明了应用该技术的一个位置。在这个例子中,半公园(内蒙古,中国)是假定发射器和用作风旋转中心。supersampling所引起的分布,平均HRI值计算区域顺风的排放国。这个值被归因于0.01°×0.01°网格单元对应于这个点源在世界地图。这里所描述的程序为每个网格单元独立重复。结果是一个全球性的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba分布在超精细0.01°×0.01°空间分辨率,每个网格单元,分配的HRI价值顺风平均获得此网格单元时认为是发射器(无花果。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)。放大后的分布在C浓度高的区域gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点提出了在无花果。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba和补充图。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba。全面的视觉分析这个分布允许336年全球热点地区(图的检测。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba;补充表gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)。这些对应通常与HRI 20 - 50公里的空间范围的区域值明显高于周围的背景。额外的卫星可见图像和第三方来源被用来排除虚假检测由于如火灾或辐射特性(见进一步)。gydF4y2Ba

我们寻找的原因gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点HRI数据集,而不是直接与列,是HRI气体丰度相关,不相关的不确定性影响检索列。因此,见补充图。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba结果CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba分布不太吵,热点的提供了一个更好的表示。gydF4y2Ba

美白雅西光谱的变换gydF4y2Ba

安妮v3过程后,发现乙烯和量化的个体雅西光谱通过HRI,计算在一个特定的光谱范围。ref。gydF4y2Ba42gydF4y2BaHRI被定义为:gydF4y2Ba

\ (K \)gydF4y2Ba是CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba(即光谱雅可比矩阵。,its spectral signature),\ ({y} \ \酒吧)gydF4y2Ba平均背景光谱计算从一组观察代表(即背景条件。,没有可见的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba),gydF4y2Ba\ ({}_ {y} \)gydF4y2Ba相关的协方差矩阵的计算gydF4y2Ba\ ({y} \ \酒吧)gydF4y2Ba,gydF4y2Ba\ (N \)gydF4y2Ba归一化因子。根据定义,HRI分布的零均值,标准差为1时在雅西测量计算,不包含检测CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba。虽然非常敏感的检测弱吸收器,该指标可以容易错误检测时C之间的部分匹配gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba光谱特征和干扰(例如,另一个微量气体或表面发射率的文物)gydF4y2Ba^41gydF4y2Ba。因此,一个公司需要确定乙烯来证实其重大贡献HRI增强确认为CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点。gydF4y2Ba

最近,一个变换的光谱通道,称为美白,首次应用了雅西光谱并允许几个微量气体的识别与最低点之前从未被发现卫星蜂鸣器gydF4y2Ba^48gydF4y2Ba。美白的类似于HRI概念,它消除了大部分的气候背景分析光谱(Eq。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba),导致频谱gydF4y2Ba\ (\ widetilde {y} \)gydF4y2Ba每个通道被转变为一个规范化的、不相关的变量:gydF4y2Ba

HRI和美白之间的主要区别是,后者不是所有通道,而不是特定于特定物种(例如,gydF4y2Ba\ (K \)gydF4y2Ba没有出现在情商。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)。因此,虽然HRI提供了一个独特的价值,美白的结果转换(Eq。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba)是一个频谱gydF4y2Ba\ (\ widetilde {y} \)gydF4y2Ba所有的谱残差不同气候背景暴露。光谱异常可以分配给特定的微量气体,通过比较gydF4y2Ba\ (\ widetilde {y} \)gydF4y2Ba与白茫茫的雅可比矩阵gydF4y2Ba\ (\ widetilde {K} \)gydF4y2Ba候选人的吸收器gydF4y2Ba^48gydF4y2Ba,它被定义为:gydF4y2Ba

光谱异常和之间的匹配gydF4y2Ba\ (\ widetilde {K} \)gydF4y2Ba一种有助于证明存在一个增强的这种化合物的光谱分析。注意,使用前面的定义(方程式。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba4gydF4y2Ba),HRI概念和美白都是相关的如下:gydF4y2Ba

目标物种的HRI,集成在整个光谱范围,确实是贡献的总和gydF4y2Ba\ ({{{\ mbox {HRI}}}} _ {{{\ mbox{我}}}}\)gydF4y2Ba我从每个通道范围内也是白茫茫的频谱的产物gydF4y2Ba\ (\ widetilde {y} \)gydF4y2Ba与白茫茫的雅可比矩阵gydF4y2Ba\ (\ widetilde {K} \)gydF4y2Ba的物种。gydF4y2Ba

一套的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点地区,我们有美白转换应用于光谱的平均周围20公里半径内的热点。的例子是在补充图。gydF4y2Ba5模拟gydF4y2Ba。对于每个人来说,上面板显示了增白的意思是频谱gydF4y2Ba\ (\ widetilde {y} \)gydF4y2Ba,它显示的异常光谱产生的原因与背景相比,白茫茫的雅可比矩阵gydF4y2Ba\ (\ widetilde {K} \)gydF4y2Ba乙烯。显示的波数(940 - 960厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba})对应于用于计算C范围gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2BaHRI。在所有的例子中,我们观察到光谱异常约949.5厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},对应的位置CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba问gydF4y2Ba分支。这已经代表了一个清晰的乙烯的识别和确认的雅西光谱吸收特征。其他异常现象是由于水蒸气,程度较轻,氨。gydF4y2Ba

底部面板显示了增白美白残差的乘积与光谱特征的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba,它允许我们HRI想象每一个频道的贡献。由此产生的曲线也清楚表明,通道约949.5厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}是目前最大的贡献者总HRI。这是明显的在计算三个部分HRI先后940 - 948.25厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},-951 - 948.5厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},-960 - 951.25厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}范围,表示以后HRIgydF4y2Ba_{r1 -gydF4y2Bar3gydF4y2Ba}。事实上,基于情商。gydF4y2Ba5克ydF4y2Ba,一个可以写:gydF4y2Ba

在所有的例子中,HRI的价值gydF4y2Ba_{(r2)gydF4y2Ba}包括几乎完全C,狭窄的窗口gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba问gydF4y2Ba分支,是最高的;这就构成了强大的光谱证据表明乙烯的主要贡献者HRI增强检测到雅西热点。HRI的可观的价值gydF4y2Ba_r1gydF4y2Ba和HRIgydF4y2Ba_r3gydF4y2Ba是由于弱CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba吸收也出现在这些范围,部分匹配之间的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba签名和干扰(例如,水蒸气)。值得一提的是,分配给这些干扰的谱残差通常加权弱C值接近于零gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba在这些通道光谱特征。这种情况下,例如,在两个主要在北半球gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba出席948年和951.75厘米吸收特性gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba},即,outside the HRI_r2gydF4y2Ba窗口。因此,氨可以考虑作为次要的干扰。gydF4y2Ba

在雅西超精细分辨率乙烯(图的地图。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba),我们注意到HRI背景显示重要的空间变化。虽然预计将获得值接近于零在偏远地区(例如,沙漠)由于缺乏当地来源的情况下,有时高HRI值在整个地区观察到。因为这些只包含一些人类活动,因此重要的是了解乙烯大大有助于观察区域增强或从错误的检测结果。类似于热点,我们应用美白转换平均雅西光谱选择半径65公里的地区高背景HRI值。例子作为补充图。gydF4y2Ba5种情况gydF4y2Ba。对于一些地区,我们得出相同的结论对于热点地区,也就是说,乙烯是主要因素HRI增强观察在这些领域。这可以分配给常规的生物质燃烧事件发生的地区,在缅甸(补充图。gydF4y2Ba5 egydF4y2Ba高水平的),或大气污染由于存在许多人为的来源,如在法国北部(补充图。gydF4y2Ba5 fgydF4y2Ba)。其他地区偏远,乙烯的主要原因不是HRI值高,但它的贡献可能仍然很重要,因为在伏尔加格勒州(俄罗斯;补充图。gydF4y2Ba5克gydF4y2Ba),植被和农业火灾相对频繁。增白的意思是这些地区的光谱,我们确实发现了一个宽带残留在958 - 960厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}(补充图范围造成的表面发射率特性。gydF4y2Ba5克,gydF4y2Ba)。尽管一个频道的辐射效应是抑制由较小的重量给这个范围的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba雅可比矩阵,每一个频道的贡献影响的累加效应,增加HRI值,导致部分错误的检测在这些地区。gydF4y2Ba

CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba排放通量的计算gydF4y2Ba

最突出的热点与雅西(补充表gydF4y2Ba2gydF4y2BaC),我们得到的估计gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba排放通量gydF4y2Ba\ \ (E)gydF4y2Ba从雅西列分布遵循一个类似于北半球的计算方法gydF4y2Ba_3gydF4y2Ba通量gydF4y2Ba^3gydF4y2Ba。例子显示在补充无花果。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba8gydF4y2Ba。被裁判。gydF4y2Ba3gydF4y2Ba模型,我们使用了盒子gydF4y2Ba\ (E = M / \τ\)gydF4y2Ba,gydF4y2Ba\ \(米)gydF4y2BaCgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba框中包含的总质量gydF4y2Ba\ \(τ\)gydF4y2BaCgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba有效的一生。在这个模型中,我们假设一个稳态和一阶损失而言,我们可能忽视CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba运输的。对于每一个热点,盒子的尺寸被调整以这样一种方式包含大部分的羽毛,减少乙烯的量运出。gydF4y2Ba\ \(米)gydF4y2Ba计算直接从0.01°×0.01°C的分布gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba雅西列由wind-rotated supersampling(补充无花果。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba8gydF4y2Ba),使用C的坐标gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba点源(补充表gydF4y2Ba1gydF4y2Ba)作为旋转点。风旋转保持的距离假定点源卫星数据,而集中的大部分微量气体通过调整风字段。占该地区环境水平的乙烯,我们从C减去gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba列分布的背景,确定盒子的列平均值边带不受运输影响羽(补充无花果。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba8gydF4y2Ba)。我们获得的gydF4y2Ba\ \(米)gydF4y2Ba从生成的列分布(补充无花果。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba8 bgydF4y2Ba通过总结C)gydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba质量(即。,IASI column × surface area) in each 0.01° × 0.01° grid cell. The global chemical lifetime of ethylene against reaction with OH and O_3gydF4y2Ba大气中,其主要的水槽,估计1 - 1.4天平均哦和OgydF4y2Ba_3gydF4y2Ba浓度范围内的10gydF4y2Ba^6gydF4y2Ba和10gydF4y2Ba^11gydF4y2Ba分子厘米gydF4y2Ba^{−3gydF4y2Ba}分别gydF4y2Ba^{5克ydF4y2Ba,gydF4y2Ba49gydF4y2Ba,gydF4y2Ba50gydF4y2Ba}。然而,基于相同的反应速率系数,CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba一生中几个小时来自实地考察活动以工业和城市地区由于大气氧化剂浓度较高的环境((哦)= ~ 10gydF4y2Ba^7gydF4y2Ba分子厘米gydF4y2Ba^{−3gydF4y2Ba})gydF4y2Ba^{6gydF4y2Ba,gydF4y2Ba8gydF4y2Ba,gydF4y2Ba51gydF4y2Ba,gydF4y2Ba52gydF4y2Ba}。因此,我们认为一生gydF4y2Ba\ \(τ\)gydF4y2Ba12 h计算CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba从点源排放通量。考虑到这一生是保守的严重污染环境的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点地区,这里获得的排放可能低估了真实的通量。考虑到不确定性的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba一生中,我们做了相同的通量计算假设先后gydF4y2Ba\ \(τ\)gydF4y2Ba= 24小时,gydF4y2Ba\ \(τ\)gydF4y2Ba= 2 h(补充图。gydF4y2Ba9gydF4y2Ba;补充表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

假设一个常数一生是一个简化计算的自上而下的通量。占大气的时空变异性CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba一生,一步将包括在评估这一生对于每一个点源,直接基于卫星测量本身,作为如此做gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba^{47gydF4y2Ba,gydF4y2Ba53gydF4y2Ba}和没有gydF4y2Ba_2gydF4y2Ba^1gydF4y2Ba。然而,这种方法目前没有可行的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba,因为它需要卫星测量非常低的噪音,在源和偏远地区。IASI-NG未来的推出,将会有更高的仪器性能比其前任gydF4y2Ba^34gydF4y2Ba,这种方法将更有可能实现。gydF4y2Ba

同样的点源,我们还计算了CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba先进的埃德加规定的排放通量v4.3.2人为库存gydF4y2Ba^{31日gydF4y2Ba}使用最新的数据可用年(2010 - 2012)。提供了埃德加通量的空间分辨率0.1°×0.1°的VOC物种和一套不同的部门。被裁判。gydF4y2Ba31日gydF4y2Ba,物种形成概要文件应用到现有数据库中可用的VOC排放总量分解(如国家排放清单)行业的通量的挥发性有机化合物的仪器,包括乙烯或类似的挥发量集中在一起。由于缺少物种形成概要代表所有排放领域,类型的燃料,和地理区域,这个解集可能是偏见的根源预测通量,累积大量不确定性与物种形成的挥发性有机化合物排放总量相关应用概要文件。对于每个选定的热点,我们计算了CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba排放通量的贡献总结埃德加0.1°×0.1°像素位于和直接推定点源附近(补充无花果。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba8 c, dgydF4y2Ba)。尽可能多的这些热点的相对孤立,点源周围的像素的贡献通常是小的。然而,特别是热点的情况下位于大型工业或城市地区,它不能排除其他来源附近假定发射器也有助于CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba增强与雅西观察。这是占在通量计算还考虑点源周围的像素。乙烯的埃德加排放通量可供16个行业属于工业、运输、和住宅类别gydF4y2Ba^{31日gydF4y2Ba}。因为大多数的CgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba热点与雅西与工业活动相关联,我们计算了埃德加通量先后只所有部门和行业相关的行业。包括电力行业、炼油厂、转换行业,制造业燃烧,燃料利用,在生产和应用过程排放。gydF4y2Ba