高密度聚乙烯/氧化铋/氧化石墨烯三元纳米复合材料对γ射线的剂量学特性评价gydF4y2Ba

近年来，聚合物-纳米复合材料在辐射防护、传感器、探测器和剂量计等方面的应用引起了科学家们的极大关注gydF4y2Ba^{1gydF4y2Ba，gydF4y2Ba2gydF4y2Ba，gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，gydF4y2Ba5gydF4y2Ba，gydF4y2Ba6gydF4y2Ba，gydF4y2Ba7gydF4y2Ba，gydF4y2Ba8gydF4y2Ba，gydF4y2Ba9gydF4y2Ba，gydF4y2Ba10gydF4y2Ba}．这些材料有许多优点，由于它们的重量轻，柔韧性，易于加工，是组织等效，和相对较低的成本。gydF4y2Ba

聚合物-纳米复合材料中填料和基体材料的选择可以根据其操作类型提高特定系统的性能。石墨烯是一种极具发展前景的材料，具有广泛的机械、光学和电学性能，具有巨大的工业应用潜力gydF4y2Ba^11gydF4y2Ba．提高检测和剂量测定系统性能的最重要决定因素之一是提高它们的灵敏度。实际上，通过加入具有高原子序数的填料，如氧化铋(Bi)gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba，对于Bi, Z = 83)，可以在一定程度上提高纳米复合材料的灵敏度。如果填料颗粒均匀地分布在聚合物基体中，预计探测器/剂量计系统的灵敏度和准确性将显著提高。因此，使用毕gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba纳米粒子可以显著影响探测器/剂量计的响应，因为光子吸收截面的增加。gydF4y2Ba

用伽马射线和高能光子照射聚合物纳米复合材料，通过光电效应、康普顿散射和对产生等相互作用，在材料的敏感体积中产生电荷(电子空穴)。通过对材料施加合适的电场，电荷可以被收集并转换成信号。一些研究结果表明，辐照可以导致材料中的电荷捕获和重组gydF4y2Ba^{12gydF4y2Ba，gydF4y2Ba13gydF4y2Ba}．这个问题可以通过在聚合物基体中加入少量具有优异导电性的氧化石墨烯(GO)来解决。在这项工作中使用氧化石墨烯的主要优点是，OH边缘官能团与聚合物链建立共价键，并且与聚合物基体具有更好的相容性gydF4y2Ba^14gydF4y2Ba．本课题组在以往的研究中已经研究了聚合物/碳纳米结构对伽马射线的剂量学响应gydF4y2Ba^{6gydF4y2Ba，gydF4y2Ba9gydF4y2Ba，gydF4y2Ba15gydF4y2Ba，gydF4y2Ba16gydF4y2Ba}．对于聚合物/碳纳米结构，碳添加剂的数量会影响探测器/剂量计的响应gydF4y2Ba^{17gydF4y2Ba，gydF4y2Ba18gydF4y2Ba}．将碳纳米结构材料(如氧化石墨烯和碳纳米管)以特定的重量分数(称为电渗透阈值(EPT))添加到聚合物基体中，导致纳米复合材料的电导率随后突然增加几个数量级gydF4y2Ba^{4gydF4y2Ba，gydF4y2Ba19gydF4y2Ba，gydF4y2Ba20.gydF4y2Ba}．另一方面，纳米复合材料中氧化石墨烯的重量百分比不应超过EPT值，因为检测/剂量测定系统中的暗电流会增加和降低灵敏度。因此，EPT值是基于碳纳米结构的探测器或剂量计的重要参数gydF4y2Ba^5gydF4y2Ba．值得指出的是，聚合物/碳纳米结构的EPT在0.12 - 2.2 wt%之间计算或测量gydF4y2Ba^{21gydF4y2Ba，gydF4y2Ba22gydF4y2Ba}．gydF4y2Ba

聚合物纳米复合材料由于其低光子吸收截面，对伽马射线的敏感性较低。因此，为了克服这个问题，毕gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba高原子序数的纳米粒子被加入到聚合物基体中。BigydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba纳米粒子由于具有较高的光子吸收截面，从而增加了光子与物质相互作用中光电现象的概率，可以提高纳米复合材料在检测和剂量测定方面的灵敏度。Intaniwet等人研究了在半导体聚合物中加入重金属氧化物纳米颗粒以提高探测器对17.5 keV x射线的灵敏度的效果gydF4y2Ba^8gydF4y2Ba．使用纯PMMA和LDPE聚合物施加1-5 kV/mm的电场，实时测量伽马射线剂量率gydF4y2Ba^{23gydF4y2Ba，gydF4y2Ba24gydF4y2Ba}．gydF4y2Ba

由于包裹体的团聚效应，特别是在体积分数较高的情况下，纳米颗粒在聚合物基体中的分散状态是一个具有挑战性的问题gydF4y2Ba^25gydF4y2Ba．在本研究中，以- [C]为重复单元的HDPEgydF4y2Ba_2gydF4y2BaHgydF4y2Ba_4gydF4y2Ba] -作为一种具有半结晶结构的热塑性聚合物，被选择作为聚合物基体。还有一种高z的材料，即BigydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba纳米粉末(Bi为Z = 83)，密度为8.9 g/cmgydF4y2Ba^3.gydF4y2Ba被选为填料。铋的高表面体积比gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba纳米粒子改善了聚合物纳米复合材料在特定能量下的光子吸收截面。gydF4y2Ba

本研究提出了一种基于HDPE/Bi的新型治疗级三元实时剂量计gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba制备了氧化石墨烯纳米复合材料。然后，研究了含60 wt% Bi的纳米复合材料的各种剂量学特性，包括剂量学响应与线性、角度、能量、偏极性、场大小和测量可重复性的关系gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba和0.1 wt%氧化石墨烯在伊朗卡拉伊二级标准剂量测定实验室(SSDL)的伽马射线下。gydF4y2Ba

样品制备gydF4y2Ba

在本实验中，HDPE颗粒的密度为0.93 g/cmgydF4y2Ba^3.gydF4y2Ba由伊朗-胡齐斯坦石化公司提供。BigydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba纳米粉体，密度8.9 g/cmgydF4y2Ba^3.gydF4y2BaSigma-Aldrich法制备的平均粒径为90 ~ 210 nm。从美国纳米公司获得了6-10层，总厚度为3.4-7 nm的氧化石墨烯纳米粉。对二甲苯(对二甲苯)作为HDPE的化学溶剂。用热板磁铁搅拌器在90℃下将HDPE溶解在对二甲苯溶剂中。同时，达到均匀分散的铋gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba利用超声探针(Hielscher-UP400St)将HDPE/Bi纳米颗粒置于HDPE基质中，超声探针(Hielscher-UP400St)作用1小时gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba含60 wt% Bi的氧化石墨烯纳米复合材料gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba0.1 wt%的氧化石墨烯采用热压法制备，尺寸为4 × 4 cmgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba厚度为1mm。成型阶段先预热10min，然后在190℃下热压10min。样品制作完成后(图1)。gydF4y2Ba1gydF4y2Baa)，为了在样品的两个表面上制造电极，使用银膏将厚度为100µm的铜片连接到样品的表面(补充说明)gydF4y2Ba1gydF4y2Ba）.在表gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，描述了每个样品的细节。目的:探讨Bi的作用gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba纳米填料对剂量学反应的影响，制备了四种不同浓度的样品，分别为0%、20%、40%和60%(补充说明)gydF4y2Ba2gydF4y2Ba,无花果。gydF4y2Ba1gydF4y2BaE)。此外，为了探索氧化石墨烯纳米填料对剂量学响应的影响，我们构建了几种不同氧化石墨烯wt%的样品，即0、0.1、0.5、1和2 wt%(补充说明)gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba，图3E)。gydF4y2Ba

仪器gydF4y2Ba

为了照射样品，使用karaji - iran二级标准剂量测定实验室(SSDL)提供的伽玛辐照器，即Picker-V9和Theratron-780以及OB-85，对不同的源表面距离(ssd)进行照射。同时，采用Supermax标准成像静电计模型，以15 s的固定时间步长测量辐照过程中的电荷。在所有测量中，使用低噪声电缆将纳米复合剂量计与Supermax标准成像静电计连接起来。在伊朗拉齐冶金研究中心进行了场发射扫描电子显微镜(FESEM, MIRA3 TESCAN)和x射线衍射图(XRD, Philips衍射仪，PW1800)。原子力显微镜(AFM, Easy Scan2, Nanosurf)在伊朗德黑兰的Beam Gostar Taban实验室完成，透射电子显微镜(TEM, Philips CM30, 200 kV荷兰)在伊朗德黑兰大学对样品的断裂表面进行了观察。傅里叶变换红外光谱(FTIR, TENSOR 27-BRUKER)在400-4000 cm的波数范围内进行gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}通过伊朗核科学技术研究所提供的透射模式。在伊朗伊斯法罕中心实验室进行x射线光电子能谱(XPS, Specs-FlexPS)和差热重分析(TGA/DTG, TA Instrument SDT Q600)，分别研究样品的表面性质和热稳定性。gydF4y2Ba

描述gydF4y2Ba

FESEM-EDX映射gydF4y2Ba

数字gydF4y2Ba1gydF4y2BaB为B断裂面FESEM图像gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品，而碳(C)，氧(O)和铋(Bi)的元素图以及相应的覆盖图如图1所示。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba氟。从图中可以看出。gydF4y2Ba1gydF4y2Bab, the BigydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba由于聚乙烯的半结晶性质，纳米颗粒分散在HDPE基质中分离的孤立区域。尽管已经证明，较高的聚合物结晶度会阻碍纳米颗粒在较高夹杂物浓度下的分散，从而导致纳米颗粒的团聚gydF4y2Ba^26gydF4y2Ba．令人印象深刻的是，纳米复合材料包含均匀分布在菜花状结构中的区域。在其他研究中也观察到这种结构gydF4y2Ba^{27gydF4y2Ba，gydF4y2Ba28gydF4y2Ba}．gydF4y2Ba

B .表面元素的定量EDX分析gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样本如图所示。gydF4y2Ba1gydF4y2Bag，表gydF4y2Ba2gydF4y2Ba．铋(M)的吸收边gydF4y2Ba_αgydF4y2Ba和MgydF4y2Ba_βgydF4y2Ba)和其他元素，如碳和氧(KgydF4y2Ba_αgydF4y2Ba)，在选定的能量范围内出现指纹，证实合成样品中存在铋。事实上，表中铋的重量百分比gydF4y2Ba2gydF4y2Ba因为BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba含有60 wt% Bi的样品gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba估计在10.5%左右，证明了该样品中结块形成的概率。这与聚乙烯是一种半结晶聚合物的事实有关，纳米颗粒倾向于分散在非晶区域而不是晶体区域gydF4y2Ba^{1gydF4y2Ba，gydF4y2Ba26gydF4y2Ba}．gydF4y2Ba

AFMgydF4y2Ba

原子力显微镜是一种利用附着在悬臂顶端的几个原子与样品之间的吸引力和排斥力来成像表面形貌的显微技术，它对纳米颗粒的操纵和定位起着重要作用gydF4y2Ba^{29gydF4y2Ba，gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba31gydF4y2Ba}．BgydF4y2Ba_0gydF4y2Ba和BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品如图所示。gydF4y2Ba2gydF4y2Ba在非接触模式下展示环境条件下的地形图像。虽然，很难讨论Bi的大小gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba原子力显微镜图像中的颗粒由于在图中60%的wt%中产生的团聚而脱落。gydF4y2Ba2gydF4y2BaB，考虑峰高(z方向)，可以说这些颗粒的尺寸，至少在一个维度上与它们在目录中的规格一致，即在90 - 210 nm之间。gydF4y2Ba

TEMgydF4y2Ba

数字gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba描述了B的断裂表面的透射电镜图像gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样本。为了进行TEM测试，使用由Diatome 45º金刚石刀提供的Reichert-Jung Ultracut-E进行超微切片。TEM图像证实了Bi的尺寸gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba纳米颗粒符合所制备的纳米颗粒按照其目录，即90-210纳米。此外，氧化石墨烯纳米片的透射电镜图像说明了氧化石墨烯的片状形状，这与Song等人的发现一致gydF4y2Ba^32gydF4y2Ba．根据图。gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba，毕氏的存在gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba尽管在三元纳米复合材料中微米尺寸的氧化石墨烯片的重量分数很低，但HDPE基体中的纳米颗粒是明显的。根据图。gydF4y2Ba3.gydF4y2Bad，氧化石墨烯纳米片的褶皱边缘清晰可见。gydF4y2Ba

XRD分析gydF4y2Ba

如图1所示。gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，对BgydF4y2Ba_0gydF4y2Ba和BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品被展示，表明样品的半晶结构的存在。根据图。gydF4y2Ba4gydF4y2Baa、纯HDPE (B)gydF4y2Ba_0gydF4y2Ba样品)，在2θ的21.5、23.9、29.3和35.9°处有几个反射峰，分别对应于(110)、(200)、(210)和(020)面，符合标准JCPDS文件号00-040-1995gydF4y2Ba^{33gydF4y2Ba，gydF4y2Ba34gydF4y2Ba}．如图所示。gydF4y2Ba4gydF4y2Bab, b的XRD图gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品显示了Bi的各种特征峰gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba在2θ21.6°(020),24.6°(102),25.9°(002),27.0°(111),27.5°(120),27.7°(012),33.2°(121),35.1°(022),37.7°(112),40.0°(131),42.5°(122),44.1°(023),45.1°(223),46.5°(311),48.6°(113),52.4°(321),54.8°(241),57.9°(222),58.5°(024),62.5°(104)和71.4°(161)。这些峰与标准JCPDS文件号76-1730非常吻合gydF4y2Ba^{3.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba35gydF4y2Ba，gydF4y2Ba36gydF4y2Ba}．gydF4y2Ba

XPS分析gydF4y2Ba

在分析碳材料时，XPS分析被广泛用于了解表面性质gydF4y2Ba^37gydF4y2Ba．如图所示。gydF4y2Ba5gydF4y2Ba， B的化学结合能gydF4y2Ba_0gydF4y2BaB。gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品在常温下用XPS分析定量。529.2 ~ 529.7 eV的主峰归属于晶格氧gydF4y2Ba^38gydF4y2Ba．从图中可以看出。gydF4y2Ba5gydF4y2Bad，根据文献数据，在结合能在158.6 ~ 159.1 eV之间可以区分出Bi对应的峰gydF4y2Ba^{38gydF4y2Ba，gydF4y2Ba39gydF4y2Ba，gydF4y2Ba40gydF4y2Ba}．所有的碳质材料，包括氧化石墨烯，都有sp的c1 s峰gydF4y2Ba^2gydF4y2Ba碳的结合能为284.5 eV，而spgydF4y2Ba^3.gydF4y2Ba所得样品的碳1s能量为285.0 eVgydF4y2Ba^37gydF4y2Ba．数字gydF4y2Ba5gydF4y2Bag，图表c1是B的核心水平gydF4y2Ba_0gydF4y2Ba和BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品分别。本研究通过对所研究样品进行XPS分析，获得c1s, o1s，核能级和Bi谱，结果证实了样品中背散射电子的结合能中存在铋粒子。gydF4y2Ba

红外光谱分析gydF4y2Ba

为了研究B的化学成分gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品，在400-4000 cm的波数范围内进行FTIR分析gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}通过透光方式。根据图。gydF4y2Ba6gydF4y2Ba，最重要的聚乙烯带在650-750厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}是否与摇晃变形、弯曲变形在1400 - 1550cm有关gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}和CHgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba拉伸在2800-3000厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}，这与Gulmine等人的研究结果一致。gydF4y2Ba^41gydF4y2Ba．主要波段在400-700厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}与铋-氧或Bi-O-Bi振动和羟基或OH在3200-3600 cm范围内的伸缩振动有关gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}，这与之前的工作是一致的gydF4y2Ba^{42gydF4y2Ba，gydF4y2Ba43gydF4y2Ba，gydF4y2Ba44gydF4y2Ba}．gydF4y2Ba

TGA /壳体分析gydF4y2Ba

如图所示。gydF4y2Ba7gydF4y2Ba在空气气氛和升温速率为10°C/min的条件下，对两种B的热性能进行了TGA/DTG分析gydF4y2Ba_0gydF4y2Ba和BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样本。热特性在35至800°C的范围内实现。由TGA分析得到的分解温度提供了热稳定性的度量。如图3所示。gydF4y2Ba7gydF4y2Ba为B的初始分解温度gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba(373°C)比B高gydF4y2Ba_0gydF4y2Ba(256°C)。在35 ~ 800℃温度范围内，B的最大重量变化为95.9%和39.2%gydF4y2Ba_0gydF4y2BaB。gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba,分别。可以提到，对于BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样本与B的比较gydF4y2Ba_0gydF4y2Ba，体重减轻的速度就会减慢。此外，基于DTG分析，玻璃化转变温度(TgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba选B。gydF4y2Ba_0gydF4y2BaB。gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba分别在387.97°C和411.51°C下测定。似乎加了BigydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba纳米颗粒以60 wt%的浓度加入到HDPE基体中，提高了复合材料的阻燃性。加上BigydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba与纯HDPE相比，在HDPE基体中加入纳米颗粒可以提高纳米复合材料在更高温度范围内的热稳定性。gydF4y2Ba

量子效率gydF4y2Ba

在一定能量下，作为探测器或剂量计，材料的质量衰减系数与对辐射的灵敏度之间存在直接关系。因此，量子效率(QE)通过式引入。gydF4y2Ba1gydF4y2Ba）gydF4y2Ba^8gydF4y2Ba：gydF4y2Ba

其中µ/ρ为质量衰减系数，从光子截面数据库获得gydF4y2Ba^45gydF4y2Ba， ρ和x分别为复合材料的密度和厚度。gydF4y2Ba

数字gydF4y2Ba8gydF4y2Ba为计算得到的HDPE/Bi的量子效率gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba通过MCNP代码和XCOM程序在1250 keV下对不同浓度下厚度为1mm的复合材料进行测试gydF4y2Ba^{45gydF4y2Ba，gydF4y2Ba46gydF4y2Ba}．从图中可以看出。gydF4y2Ba8gydF4y2Ba， QE呈指数增长，随着Bi浓度的增加，QE呈2倍增长gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba颗粒从0增加到60% wt%。该图表明，在1250 keV下，当Bi浓度为60%时，复合材料的最大效率为0.6%至1.2%gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba夹杂物。虽然高能光子的效率值相对较低，但由于高Z吸收材料在低能量下光电吸收事件的概率高，因此这些复合材料可以用于测量低能x射线和光子的诊断水平，是有前途的材料gydF4y2Ba^ngydF4y2Ba/ EgydF4y2Ba^3.5gydF4y2Ba式中，Z为吸收材料的原子序数，E为光子或x射线能量，n为4 ~ 5之间的可变指数gydF4y2Ba^47gydF4y2Ba．一般来说，在聚合物基体中加入高原子序数重金属氧化物包体可以提高复合材料的量子效率。gydF4y2Ba

偏极性，线性度和信噪比gydF4y2Ba

首先需要提醒的是，本研究所研究的剂量计的响应是辐照过程中电流的变化。首先，为了探索剂量计响应的偏压极性依赖关系，使用静电计选择+ 100 V的正偏压。然后，为了测量不同电压下的暗电流(无辐射时的电流)，以15s的时间间隔收集并测量电荷。之后，剂量计暴露在伽马射线中gydF4y2Ba^60gydF4y2Ba使用Picker-V9机在SSD = 80 cm处静置1分钟，每隔15 s测量一次电荷量。通过将收集到的电荷除以测量时间，则暗电流(IgydF4y2Ba_0gydF4y2Ba)和总电流(IgydF4y2Ba_{合计gydF4y2Ba})，并计算一分钟内重复四次测量的平均值。最后，光电流的量(I = IgydF4y2Ba_{合计gydF4y2Ba}−我gydF4y2Ba_0gydF4y2Ba)在所需电压下测量。在SSD = 80 cm处，从+ 100 V到+ 1000 V电压的正偏置中重复该过程。在下一阶段，选择负偏置，并将−100 V至−1000 V的电压施加到剂量计上，并记录每个电压下的光电流。gydF4y2Ba

在无花果。gydF4y2Ba9gydF4y2Baa，显示了B的电流-电压(I-V)曲线gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品在46毫吉/分钟，SSD = 80厘米。在恒定剂量率下，纳米复合材料的I-V测量表明，在±1000 V范围内，响应近似线性。一般来说，半导体探测器的最佳偏置电压在饱和区附近。在±1000 V之前，纳米复合材料的辐射响应不饱和。这并不是一个具有挑战性的问题，因为如果涉及到单一能量和类型的辐射，有时可以在缺乏真正饱和的偏置电压下操作探测器，而不会显著降低能量分辨率。毕竟，每次事件损失的电荷比例可能几乎是恒定的gydF4y2Ba^47gydF4y2Ba．对于Bi来说gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba-HDPE纳米复合材料作为固体剂量计，原子密度远高于自由空气电离室或盖革-迈勒计数器。所以，我们期望在这个剂量计中有更多的电离。此外，该纳米复合材料中可能存在轫致辐射，与敏感体积中含有气体或空气的剂量计相比，这增加了剂量计的响应和工作电压。另外，剂量计反应的饱和取决于吸收剂量或剂量率。如图所示。gydF4y2Ba9gydF4y2Baa，剂量率为46.85 mGy/min，说明在±1000 V电压下，剂量计的响应才达到饱和。也许在更高的剂量或剂量率下可以观察到饱和事件。由于本研究使用的伽玛射线源的活度有限，直到剂量达到166.04 mGy/min时才出现饱和现象。基本上，在电离室中，存在极性效应，响应需要极性校正因子。I-V曲线的误差条显示，测量光电流的标准差误差小于1.5%。如图所示。gydF4y2Ba9gydF4y2Baa、在±1000v电压下，在偏极性上看，最大差值为BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品的测量值分别为9.9%，这证明在较高的电压下，剂量计的响应可能取决于其极性。在400 V，盖革计数器的常见电压下，B的最大差异gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品分别为11.1%。gydF4y2Ba

一个好的实时剂量计的特征之一是其响应在很宽的剂量率范围内呈线性。为了检验本研究中剂量计响应的线性性，在伊朗-卡拉伊的SSDL中，纳米复合剂量计在不同源表面距离(ssd)处施加400 V的恒定电压，并在每个ssd中测量4次光电流量。值得注意的是，SSDL实验室在不同距离的标准辐射场中剂量率的量是相当明确的。数字gydF4y2Ba9gydF4y2Bab表示b的平均光电流与剂量率的关系gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样本。R的值gydF4y2Ba^2gydF4y2Ba= 0.9925，线性回归表明剂量计响应的线性范围为30 ~ 83 mGy/min，测量的最大标准偏差为1.5% (1σ)。如图3所示。gydF4y2Ba9gydF4y2BaB，随着剂量率的增加，预计在剂量计的敏感体积中将产生更多的电离，从而产生更多的空穴，这些因素导致剂量计响应的增加。事实上，在聚合物-重金属氧化物纳米复合材料中，一些参数可以评估灵敏度的大小，包括厚度、重金属氧化物wt%、外加偏置电压、聚合物基体的结晶度等。应当指出，诊断和治疗放射应用的典型剂量在12至97戈瑞之间gydF4y2Ba^{9gydF4y2Ba，gydF4y2Ba48gydF4y2Ba，gydF4y2Ba49gydF4y2Ba，gydF4y2Ba50gydF4y2Ba}．对于外部放射治疗，总吸收剂量分为几次。因此，剂量率可以依赖于每分钟毫戈瑞的数量级。需要注意的是，三元纳米复合材料的剂量响应与剂量计的敏感体积直接相关，因此，通过降低剂量计的敏感体积，剂量响应会显著降低。gydF4y2Ba

好的剂量计的另一个特点是在辐射场中具有高灵敏度。为了测量本研究中纳米复合剂量计的灵敏度，可以根据光电流-剂量率图的斜率确定该量的值。这条线的斜率为nA/(mGy/min)。通过将分单位转换为秒，单位转换为60nc /mGy。最后，将该量乘以i -剂量率图的斜率值，即可确定剂量计的灵敏度值。这种方法在一些文献和前人的著作中也有使用gydF4y2Ba^{1gydF4y2Ba，gydF4y2Ba8gydF4y2Ba}．因此，BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba的伽马射线样本gydF4y2Ba^60gydF4y2Ba考虑图中i -剂量率曲线的斜率，使用Picker-V9辐照体在400 V的固定电压下获得Co。gydF4y2Ba9gydF4y2Bab，在表中求值gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba相应地,。可以发现，BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba在Kumar等人研究的治疗水平上，样品比PIN二极管剂量计大8倍以上。gydF4y2Ba^51gydF4y2Ba．同时，B的灵敏度gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba在本研究中，纳米复合剂量计明显高于传统放射治疗剂量计，其敏感体积通常充满自由空气。gydF4y2Ba

好的剂量计的另一个特点是在恒定剂量率下具有高信噪比(净电流与暗电流的量)。因此，为了测量不同固态硬盘辐照下纳米复合剂量计的信鼻比，将辐照1分钟的平均光电流除以平均暗电流的值。如图所示。gydF4y2Ba9gydF4y2Bac, B的信噪比gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品在400 V下对Picker-V9的伽马射线的反应。如图2所示。gydF4y2Ba9gydF4y2Bac，随着剂量率在30 ~ 83 mGy/min范围内的增加，信噪比将比暗电流提高309 ~ 606倍。这种现象可能与伽马射线与纳米复合材料原子结构相互作用过程中产生的二次电子发射、激发、电离和轫致辐射有关。gydF4y2Ba

应该指出的是，敏感体积的电导率是剂量计的一个关键因素。因此，暗电流的量应该在皮安(pA)的数量级上。因此，为了防止电铸现象(金属颗粒向敏感体的迁移)gydF4y2Ba^17gydF4y2Ba在室温下，用双探头数字绝缘体测试仪MIS-3D测量样品的电阻。BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba在固定电压为400 V时，测量平均初始暗电流(未辐照时的电流)为5 pA。gydF4y2Ba

时间演化，稳定性和可重复性gydF4y2Ba

为了考察纳米复合剂量计在固定距离和不同时间间隔下的响应，绘制了时间演化图。为此，在SSD = 80 cm，剂量率为46.85 mGy/min时，使用Picker-V9型仪器，首先以15 s的间隔测量1 min的暗电流量。然后，将纳米复合剂量计辐照1min，记录光电流的大小。再次停止辐照，测量暗电流1min，然后重复辐照1min。开启和关闭辐照系统，记录暗电流和光电流的量，重复4个周期。在无花果。gydF4y2Ba10gydF4y2Baa，剂量计对B的响应的时间演化gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba，在恒定剂量率46.85 mGy/min下使用Picker-V9机显示。测定了400 V固定电压下的平均暗电流为5 pA，平均光电流为3.721 nA。gydF4y2Ba

好的剂量计的另一个特点是剂量计反应的长期稳定性。因此，为了研究剂量计响应的长期稳定性，如图2所示。gydF4y2Ba10gydF4y2Bab, the bgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品被暴露在gydF4y2Ba^60gydF4y2BaCo Theratron-780机器，固定SSD = 80 cm，剂量率166.04 mGy/min，场大小30 × 30 cmgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba， 400 V通电1小时，其中每隔10分钟用静电计测量光电值。结果表明，辐照1 h时，剂量计响应稳定在15.226±0.100 nA，标准差为0.66%。应该指出的是，氧化石墨烯的降解/还原可能在kGy量级的较高剂量下发生gydF4y2Ba^53gydF4y2Ba．在未来的研究中，建议在治疗级高能光子加速器中测试该剂量计的稳定性。对于一个典型的剂量计来说，剂量测定结果的精度和重复性是非常重要的。因此，为了检验纳米复合剂量计测量结果的重复性，在距离Picker-V9机80cm的固定距离上，使用静电计在400 V的固定电压下，以连续15 s的间隔测量三次光电流。数字gydF4y2Ba10gydF4y2Bac表示与B相关的三个连续的相对读数gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样本。该图表明，该剂量计的响应可在0.97%的范围内重现，完全在放射治疗应用的可接受范围内。因此，在这项工作中，剂量计响应的重复性小于1%。gydF4y2Ba

角度，场大小和能量依赖gydF4y2Ba

理想剂量计的特征之一是其响应与与剂量计表面的辐射角无关。为了研究纳米复合剂量计响应的角度依赖性，在水平模式下采用Picker-V9辐照系统。为此，将纳米复合剂量计附着在尺寸为30 × 30 × 15 cm的标准PMMA板模体表面gydF4y2Ba^3.gydF4y2Ba，幻影被放置在一个由聚乙烯制成的旋转刻度板上，在光束前有一个能够在两个方向上旋转的电机，距离为98厘米，剂量率为30.672 mGy/min。在每个角度，用静电计在400v下以15s为间隔测量4次光电流。在固定距离上，在0 ~ 45°的不同旋转角度上重复测量，正负方向步长均为15°。gydF4y2Ba

数字gydF4y2Ba11gydF4y2Baa表示B的角依赖关系gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品在SSD = 98 cm处辐照，剂量率= 30.672 mGy/min，场大小= 10 × 10 cmgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba使用Picker-V9机器。测量各角度(θ =±45°)的平均光电流，归一化为θ = 0°。结果表明，在θ = 45°时，剂量计的响应比零角高20%左右。然而，在更高的ssd上，angular依赖可能会减少。从图中可以看出。gydF4y2Ba11gydF4y2BaA，入射辐射的角度在测量过程中起着至关重要的作用。随着纳米复合材料样品表面的光束角度增加，在材料的敏感体积中对角线上会产生更多的离子gydF4y2Ba^54gydF4y2Ba．因此，光电流的增加意味着辐射测量的效率取决于入射辐射的角度。gydF4y2Ba

对于放射治疗中使用的剂量计，剂量计的响应取决于辐射场的大小。在电离室等常规剂量计中，剂量计的响应通常归一化为10 × 10 cm辐射场中的1gydF4y2Ba^2gydF4y2Ba在SSD的标准距离= 80 cm时。为了测量剂量计在其他场大小下的响应，将归一化剂量率乘以考虑场大小的校正系数。在本研究中，研究了纳米复合剂量计在不同尺寸的辐射场中的响应gydF4y2Ba^60gydF4y2Ba在垂直模式下使用Picker-V9机器的Co源。首先，在10 × 10 cm的场尺寸上测量剂量计的响应，即电流(光电流)的变化gydF4y2Ba^2gydF4y2Ba在SSD = 80 cm处，固定电压为400 V;然后对其他辐射场尺寸(即15 × 15 cm)重复此过程gydF4y2Ba^2gydF4y2Ba， 20 × 20厘米gydF4y2Ba^2gydF4y2Ba25 × 25厘米gydF4y2Ba^2gydF4y2Ba固定SSD = 80 cm时，电压为400 V。gydF4y2Ba

数字gydF4y2Ba11gydF4y2Bab表示b与辐射场大小的关系gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba使用Picker-V9在固定的SSD = 80 cm处取样，范围从10 × 10 cmgydF4y2Ba^2gydF4y2Ba高达25 × 25厘米gydF4y2Ba^2gydF4y2Ba．图中显示了剂量计随场大小的变化gydF4y2Ba^60gydF4y2BaCo伽马射线束，这与Kumar的PIN二极管剂量计在治疗水平上的发现很好地一致gydF4y2Ba^51gydF4y2Ba．数字gydF4y2Ba11gydF4y2BaB表明，剂量计的响应随着场大小的增加而显著改善。为了证明这一事件的合理性，可以提到，由于在本研究中，剂量计的敏感体积明显大于PIN二极管剂量计gydF4y2Ba^51gydF4y2Ba，很可能随着辐射场大小的增大，辐射计周围的散射辐射随后会被剂量计读取。因此，为了解决这个问题，建议在参考点使用水模体或组织等效塑料模体，而不是在空气中测量。gydF4y2Ba

可靠的剂量计的一个方面是剂量计对入射光束能量的响应的独立性。目的:研究BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba，两个来源gydF4y2Ba^60gydF4y2BaCo (Picker-V9)和gydF4y2Ba^137gydF4y2Ba在1.83 mGy/min的剂量率下，能量为1250 keV和662 keV的Cs (OB-85)分别用于389 cm和60 cm的固态硬盘。对于每个能量，剂量计的响应，即光电流，在1分钟内以15秒的间隔记录。值得一提的是，将纳米复合剂量计附着在标准PMMA模体表面，并将模体放置在光束前方一定距离处。gydF4y2Ba

从图中可以看出。gydF4y2Ba11gydF4y2Bac和表gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，不同能量下，剂量计的响应差异为2.2%。由于高能光子束的最大电子能量在4到25 MV之间gydF4y2Ba^55gydF4y2Ba，为了在今后的研究中研究这类剂量计的能量依赖性，建议在不同能量的放射水平上使用高能光子加速器。gydF4y2Ba

增强相载荷的影响gydF4y2Ba

评价了Bi的剂量学特性gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba含铋60% /HDPE纳米复合材料gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba和0.1 wt%的氧化石墨烯，添加剂即Bi的影响gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba和氧化石墨烯纳米填料在不同浓度的夹杂物下对剂量学响应进行了研究(补充说明)gydF4y2Ba2gydF4y2Ba和gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba,无花果。gydF4y2Ba2gydF4y2BaE -gydF4y2Ba4gydF4y2BaE).首先，Bi的作用gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba在不同剂量率下，研究了不同浓度的氧化石墨烯(0、20、40和60 wt%)和固定量的0.1 wt%的氧化石墨烯对样品剂量学反应的影响。结果表明gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2BaWt %增加，剂量计反应随之增强。还得出结论，在Bi的高质量馏分gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba纳米填料接近60% wt%时，由于聚乙烯基体的半结晶性质，会发生团聚(图2)。gydF4y2Ba1gydF4y2BaB)，剂量计响应减小。其次，研究了氧化石墨烯在不同浓度(0、0.1、0.5、1、2 wt%)和Bi固定浓度(40 wt%)下对样品剂量学响应的影响gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba以不同的剂量率。结果表明，随着氧化石墨烯wt%的增加，剂量计的响应显著增强。结果表明，包裹体即重金属氧化物和氧化石墨烯纳米填料的正确选择对纳米复合材料的剂量学响应起着重要作用。gydF4y2Ba

这里展示了一些关于辐射探测的物理事实。诸如光电效应、康普顿散射和对产生(能量高于1.022 MeV的光子)等事件可以作为高能光子与物质相互作用的随机结果发生。虽然本项目研究的剂量计材料显示了所有事件的发生，但康普顿散射似乎是主要现象，因为光电效应的概率随着光子能量的增加而降低。也就是说，光子导致在剂量计材料中产生二次电子。通过在剂量计上施加合适的电压，将二次电子转换为信号。需要注意的是，二次电子在铋纳米粒子重核附近可产生轫致辐射，从而提高了剂量计的灵敏度。gydF4y2Ba

本实验研究了基于HDPE/Bi的三元纳米复合材料的剂量学特性gydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba/氧化石墨烯材料含有60 wt% BigydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba0.1 wt%的氧化石墨烯gydF4y2Ba^60gydF4y2Ba治疗水平的Co辐射场超过30-254毫戈瑞/分钟的剂量率。采用溶液法制备样品。对样品进行XRD、XPS、AFM、FESEM-EDX作图、TEM、FTIR、TGA/DTG分析。XRD分析表明该纳米复合材料具有半晶性。AFM, FESEM和TEM分析证实了纳米复合材料中包裹体的存在，显示出材料的花椰菜状结构。XPS分析通过样品中的碳1s、O 1s、核能级和Bi谱证实了纳米复合材料中存在铋颗粒。FTIR结果表明，主要波段在400 ~ 700 cmgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}与铋-氧或Bi-O-Bi振动有关，最重要的聚乙烯带在650-750 cmgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}与摇晃变形、弯曲变形在1400-1550 cmgydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}和CHgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba拉伸在2800-3000厘米gydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}，这与其他文学作品是一致的。TGA/DTG分析表明，BgydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样本与B的比较gydF4y2Ba_0gydF4y2Ba，体重减轻率明显下降。结果表明，添加60 wt% BigydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba将HDPE基体的玻璃化转变温度从387.97℃提高到411.51℃，增强了纳米复合材料的热稳定性。在制备和表征样品后，对B进行了几个剂量学特性gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样本，即线性、角度依赖性、能量依赖性、偏极性、场大小和数据的可重复性。结果显示在30-254 mGy/min范围内呈线性行为。B的灵敏度gydF4y2Ba_60gydF4y2Ba样品测量为3.4 nC mGygydF4y2Ba^{−1gydF4y2Ba}，比普通PIN二极管探测器高8倍。正常光束入射时，角响应变化约为20%。然而，在更高的ssd上，angular依赖可能会减少。剂量学反应与能量无关，差异为2.2%。偏置极性实验表明，剂量计的响应依赖于偏置电压，最大偏差为11.1%。场尺寸测试表明，由于样品对后向散射辐射的高灵敏度，剂量学响应显著依赖于辐射场尺寸，这证实了在参考深度处进行模体内部测量和剂量学的必要性。剂量计反应的重复性小于1%。辐照1 h时，剂量计响应稳定，标准差为0.66%。还得出结论，在高重量分数，约60% wt%，聚集发生(这证实了FESEM图像中的图。gydF4y2Ba1gydF4y2Bab，以及AFM分析)，由于聚乙烯基质的半结晶性质，剂量计响应降低。gydF4y2Ba

添加剂的作用即BigydF4y2Ba_2gydF4y2BaOgydF4y2Ba_3.gydF4y2Ba和氧化石墨烯纳米填料在不同浓度的夹杂物下对剂量学响应进行了研究(补充说明)gydF4y2Ba2gydF4y2Ba和gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba)，结果表明，包裹体(即氧化铋和氧化石墨烯纳米填料)的正确选择在剂量学响应中起着至关重要的作用，可用于治疗水平光子场的实时剂量测定。gydF4y2Ba